Počeo je karijeru kao glumac, obilato koristeći svoj jedinstveni glas, sladunjavo svilenkaste boje. Glumio je u filmskoj adaptaciji Bizeove opere Karmen.
Godine 1956. agenti velike kompanije za snimanje ploča RCA otkrili su talentovanog pjevača i ponudili mu ekskluzivni ugovor. Belafonte je tada za njih snimio nekoliko izuzetno popularnih pjesama u muzičkom stilu zvanom kalipso, kako mu se zvao i debi album. Bile su to pjesme „Jamica Farewell“ i „Day O“. Album sa kalipso muzikom prodat je u preko milion kopija i proveo je više od trideset nedelja na vrhu američkih top lista.
Pedesetih i šezdesetih godina Belafonte je nastavio uspješnu karijeru. Otvorio je restoran u kojem se svirala popularna džez i folk muzika. Sljedeći album Pjesme Kariba bio je manje uspješan od debi albuma, ali su se i na njemu našle legendarne pjesme „Come back Lisa“, „Matilda“ i „Coconot Woman“.
Šezdesetih godina snimio je nekoliko živih albuma u Karnegi holu, a istovremeno je Belafonte postao ambasador UNICEF-a, zalažući se za prava crnaca u Africi, to jest protiv aparthejda. U decembru 1999. dobio je nagradu američke nacionalne muzičke akademije za životno djelo zajedno sa Vilijem Nelsonom i Džonom Lijom Hukerom. Ima 95 godina.